Ferdinand Marcos được bầu làm tổng thống thứ 10 của Philippines vào ngày 9 tháng 11 năm 1965, và Imelda trở thành đệ nhất phu nhân.[14] Trong những năm đầu của nhiệm kỳ tổng thống Marcos, Imelda đã có các cuộc đụng độ với The Beatles[15] và với Dovie Beams.[16][17][18] Ngày 23 Tháng 9 năm 1972, Ferdinand tuyên bố thiết quân luật.[19] Là đệ nhất phu nhân, Imelda đã được gọi là "nửa kia của cặp vợ chồng độc tài".[20][21] Bà cũng là một là bậc thầy cúa sự xa hoa trong nghệ thuật và văn hóa.[22] Vào ngày 7 tháng 12 năm 1972, một kẻ tấn công đã cố gắng đâm Imelda bằng một con dao bolo nhưng đã bị cảnh sát bắn chết.[5]

Sau khi Ferdinand đã củng cố quyền lực của mình, Imelda đã tổ chức các sự kiện công cộng sử dụng quỹ quốc gia để đánh bóng hình ảnh của vợ chồng bà.[5][23] William H. Sullivan đã viết rằng bà đã có đủ quyền lực để có thể ép buộc các tướng lĩnh Philippine phải mặc quần áo cải trang tại các bữa tiệc sinh nhật của bà.[24] Imelda đã đưa Hoa hậu Hoàn vũ toàn thế giới năm 1974 về Manila, với nơi tổ chức sự kiện trên là Nhà hát dân gian Nghệ thuật được xây dựng trong vòng chưa đầy ba tháng.[25] Bà cũng đã tổ chức Kasaysayan ng Lahi, một lễ hội quảng bá lịch sử Philippines.[26][27] Imelda cũng khởi xướng các chương trình xã hội, chẳng hạn như cuộc Cách mạng xanh, với nỗ lực giải quyết nạn đói bằng cách khuyến khích nhân dân trồng rau trong vườn hộ gia đình, và tạo ra một chương trình kế hoạch hoá gia đình cấp quốc gia.[28] Trong thời gian đầu thập niên 1970, bà mất kiểm soát việc phân phối bánh mì gọi nutribun, mà thực sự đến từ Hoa Kỳ Cơ quan phát triển Quốc tế Hoa Kỳ (USAID).[29][30]

Imelda được bầu vào quốc hội Philippines năm 1978 làm thành viên Batasang Pambansa lâm thời đại diện cho Vùng IV-A và cũng được bổ nhiệm là Đại sứ đặc mệnh toàn quyền, cho phép bà đi Hoa Kỳ, Liên Xô, Libya, Nam Tư, Iraq, và Cuba.[31] Nhờ những lần đi lại này,[32][33][34][35][36][37][38] Imelda đã thành bạn của Richard Nixon, Muammar Gaddafi, Saddam Hussein, Fidel Castro, và Joseph Tito.[39][40] Một công hàm ngoại giao Wikileaks "tuyên bố rằng bà đợi nhà độc tài Tây Ban Nha Franco qua đời để bà có thể bay qua Madrid dự đám tang."[41] Imelda tuyên bố bà cần đi nhiều để đảm bảo dầu mỏ từ Iraq và Libya, mà bà cũng cho rằng bà có vai trò lớn trong việc ký hiệp định hòa bình với Mặt trận Giải phóng Dân tộc Moro.[42][43] Ngoài chức vụ đại sứ, Imelda cũng giữ chức Bộ trưởng Bộ Định cư, cho phép bà xây dựng Trung tâm văn hóa của Philippines, Trung tâm Tim Philippines, Trung tâm Phổi Philippines, Trung tâm Hội nghị Quốc tế Philippines, Cung điện dừa, và Trung tâm phim Manila.[5] Imelda mua một số tài sản ở Manhattan trong năm 1980, trong đó có Crown Building 51 triệu Mỹ kim, Woolworth Building ở 40 Wall Street, và Trung tâm Herald 60 triệu Mỹ kim.[44] Bà từ chối mua Empire State Building với giá 750 triệu Mỹ kim vì bà xem đó là "quá phô trương." [45]